高燃耗对乏燃料贮存和运输的影响研究

　　摘要:本文对高燃耗对乏燃料包壳结构完整性的影响进行了分析。探讨了影响包壳结构完整性的重要温度限值，即燃料包壳温度限值、包壳溶解温度以及韧脆转变温度(DBTT)。给出了分析包壳结构完整性的方法，对拟在干式贮存设施内贮存超过20年的容器性能及贮存后运输时乏燃料组件的结构完整性进行了分析，并给出了相关建议。关键词:高燃耗;乏燃料;贮存;运输;包壳;结构完整性

　　随着核电技术的发展，压水堆核电站的平均卸料燃耗不断增加。过去30年，平均卸料燃耗深度增加了近一倍[1]。尤其是实行长周期燃料循环以来，增加了堆内燃料管理操作的灵活性，减少了每年卸出的乏燃料量，使燃料循环成本下降。但随着燃耗的逐渐增加，燃料包壳的性能会发生一系列的变化(包壳腐蚀的加剧、包壳中氢含量的增加、裂变气体释放量增多、燃料包壳和芯块间的粘合等)，可能会影响到燃料组件出堆后的贮存和运输[2]。

　　目前，平均最大燃耗≤45000MWd/tU的燃料组件通常认为是低燃耗燃料组件(LBF)，平均最大燃耗大于45000MWd/tU的燃料组件通常认为是高燃耗燃料组件(HBF)。不论是LBF，还是HBF，美国联邦法规10CFR72.122中均有相应的管理和技术要求[3]，旨在确保燃料安全贮存和运输，并尽量减少将燃料从贮存设施中取出等影响安全的后续操作。

　　乏燃料组件从反应堆中卸载后，通常会对其包壳结构完整性进行研究。关于LBF，对其燃料包壳性能研究相对充分，论证LBF包壳结构完整性的数据较多。研究表明，在干式贮存14年后，乏燃料组件的机械特性几乎没有变化[2]。关于HBF，燃耗对包壳材料影响的数据相对较少，判断。这些包壳材料在贮存和运输条件下的行为也较为困难。本文对高燃耗对燃料组件包壳的影响进行了研究，对几个影响包壳结构完整性的重要温度值进行了探讨，给出了验证高燃耗乏燃料包壳完整性的建议。在此基础上，对拟在干式贮存设施内贮存超过20年的乏燃料组件结构完整性及贮存后运输时乏燃料组件的结构完整性进行了分析。

　　1燃料包壳结构完整性影响因素

　　1.1氢化物重组

　　在反应堆运行期间，随着燃料的燃耗超过45000MWd/tU，包壳上的氧化层厚度将增加，其包壳壁会因反应堆内氧化物或氢化锆的形成而变薄。与高燃耗燃料相关的主要结构问题是包壳的延性退化，出现退化的原因在于反应堆运行期间在周向形成的氢化物逐渐重定向至径向。氢化物的径向重组将使包壳的脆性增加，影响包壳的结构完整性。

　　导致延性退化的机理是随着包壳的温度升高，位于周向的氢化物溶解。接着，随着包壳逐渐冷却，氢化物析出，重新定向到径向。氢化物重组主要涉及的操作过程包括乏燃料装到容器后的干燥过程、乏燃料从湿式贮存转移到干式贮存后，温度升高又逐渐下降的过程。径向取向氢化物的形成范围取决于诸多参数，包括辐照包壳材料中氢的溶解度、包壳温度、环向应力、冷却速率、氢浓度、热循环以及材料特性。在这些参数中，径向氢化物的形成很大程度上取决于包壳中的环向应力[4]。

　　1.2影响包壳结构完整性的重要温度值

　　1.2.1燃料包壳温度限值

　　在燃料干燥期间或运输工况下，随着包壳温度升高，燃料包壳中的氢化物溶解，然后，在冷却的过程中，在环向应力的影响下，氢化物沿径向析出。随着温度升高，氢化物在溶液中含量增加，令更多氢化物析出，而随着环向应力增加，逐渐令析出的氢化物更多地沿着径向重组。研究表明[5]，包壳温度为400℃时，大约200×10-6(w)氢化物进入溶液，这些氢化物后续会析出并沿径向分布。对于低于400℃的各种峰值温度，预计进入溶液的氢化物会减少，相应地，需要更大的环向应力才能驱动氢化物朝径向定向。因此，为限制进入包壳中的氢化物的量，保证包壳的完整性。相关法规[4，6]中规定，对于低燃耗和高燃耗燃料，针对正常贮存条件和燃料装载操作的最高计算温度不超过400℃，对于异常及事故条件，最高包壳温度应不超过570℃。

　　1.2.2包壳溶解温度

　　包壳溶解温度(CST)指限制氢进入溶液的温度，在250℃，大约50×10-6(w)的氢化物进入溶液，后续可能析出并沿径向分布，占400℃溶液中氢化物总量的大约25%。由于包壳温度较低时相应的环向应力也较低(即遵循理想气体定律，并假设燃料棒中的气体压力与环向应力峰值成线性关系，250℃时的峰值环向应力占400℃时环向应力峰值的78%左右)，包壳维持在较低温度的结果是溶液中的氢化物含量更少，能够沿径向析出的氢化物也少。同时，有研究表明[7]，对于高燃耗压水堆燃料(燃耗最高55000MWd/tU)，如果包壳温度保持在≤250℃，就不会发生延性退化。

　　需要说明的是，由于乏燃料组件在包壳溶解温度及以上再淹没/再干燥之后，部分氢会再次溶解，而此种情况氢化物重新定位对材料性能的影响未通过经验数据证实。因此，目前还没有适用于运输经历干燥后再淹没的高燃耗燃料组件的乏燃料运输容器。因此，可以选择250℃作为包壳溶解温度。如果包壳峰值温度低于250℃，则溶液中的氢含量不足，因此会限制氢化物在径向形成，不足以对包壳性能产生不利影响。包壳温度高于此温度转变点(即250℃)，保守地假设溶液中氢含量足够，能够在径向形成氢化物，并对包壳延性产生不利影响。如包壳温度超过250℃，则须假定包壳已退化，与接近400℃的包壳条件一致。

　　1.2.3韧脆转变温度

　　(DBTT)DBTT为当试验温度低于某一温度T时，材料由韧性状态变为脆状态，即出现低温脆性现象，转变温度T称为韧脆转变温度，也称冷脆转变温度。本文提到的DBTT主要是指燃料包壳的DBTT。DBTT是与多个因素相关的函数，包括包壳材料类型，环向压力峰值、包壳温度峰值、氢含量等[2]。根据高燃耗燃料包壳脆化试验[8-10]，考虑在400℃包壳温度，在这一温度下包壳环向应力分别为80MPa、90MPa、110MPa和140MPa，且燃耗值为63000至72000MWd/tU，对包壳中部分氢化物溶解进行试验。

　　为重定向溶解氢化物，包壳必须冷却，令氢化物沿径向析出。包壳环向应力在析出过程中起到驱动力作用。测试结果显示，在温度为400℃、压强为90MPa，并且冷却速度为5℃/h的条件下，对于所有受测包壳类型，韧脆转变温度均≤20℃。而在温度为400℃、压强为110MPa，并且冷却速度为5℃/h的条件下，包壳的韧脆转变温度有所升高，M5包壳为70℃，ZIRLO包壳为125℃，Zirc-4包壳为≤20℃。可见，包壳环向应力对氢化物的径向重组有重要作用。同时，氢化物从主要沿周向分布到主要沿径向分布的重组将导致燃料包壳的DBTT升高，令燃料更易在较高温度下发生脆性破坏，从而影响包壳的结构完整性。在对乏燃料组件贮存或运输等操作时，需考虑相应燃料包壳的DBTT，防止出现温度降到DBTT以下的情况发生。

　　2包壳完整性评价方法讨论

　　2.1包壳延性评价

　　结合上文分析，在高燃耗乏燃料贮存和运输等操作过程中，若想证明氢化物重组对乏燃料包壳延性未产生不利影响，可从以下两个方面进行论证:一是包壳温度峰值始终比较低，始终低于CST，从而仅有有限量的氢化物溶解，环向压力也比较低，从而氢的径向重组就会非常有限，对包壳性能的影响较小或没有影响。二是在运输或贮存操作过程中，燃料包壳温度上升，温度值高于CST。

　　在此种情况下，可认为有显著数量的氢化物进入溶液，则需计算燃料包壳相应的DBTT，并证明在整个容器运输或贮存过程中，包壳的温度始终高于DBTT，从而确保包壳的延性并有效地减轻氢化物径向重组对包壳结构性能的影响。若能将上述两个方面论证清楚，则基本可以排除包壳径向氢化物重组发生氢脆会对燃料包壳完整性产生不利影响。一般情况下，从水池中直接装载的乏燃料组件在货包中真空干燥后，组件部分包壳温度将会在300℃以上，很难满足上述第一种情况，以下评价方法主要考虑温度超过CST的部分包壳材料在运输过程中温度不会降到DBTT以下。第一步:确定包壳溶解温度(CST)，包壳溶解温度(CST)指限制氢进入溶液的温度。第二步:确定包壳韧脆转变温度(DBTT)，以评价乏燃料包壳材料的力学性能，并确定包壳是否变脆。

　　第三步:得到包壳温差标准(DTC=CSTDBTT)，温差标准指正常运输条件或运输事故条件下任何位置燃料包壳的可接受变化温度范围，以防产生脆性故障。第四步:实施热分析，确定包壳温度大于包壳溶解温度下燃料包壳的最大温差。温差指高温环境下或真空干燥过程中计算的最大包壳温度与低温环境下计算的温度(包括运输期间衰变造成衰变热降低)差值。分别考虑热工况(最大衰变热、最大环境温度和太阳曝晒)和冷工况(运输期间的最小衰变热、最低环境温度和没有太阳曝晒)，对乏燃料包壳温度差进行计算。第五步:确认第四步中计算的最大包壳温差不超过温差标准(DTC)。

　　当乏燃料包壳温度超过包壳溶解温度时，确保最大温差不超过温差标准，可确保包壳温度高于韧脆转变温度。通常乏燃料运输容器设计应规定限制运输边界条件下包壳温度变化程度的技术规范，为直接装载型高燃耗压水堆燃料的运输提供支持数据。例如:货包露出乏燃料水池至货包水平放置的时间、运输时间(从而限制了从运输开始到运输结束由于衰变热降低而造成的温度变化范围)等。

　　2.2包壳结构完整性分析

　　美国ISG-11[4]指出，高燃耗乏燃料在反应堆内可能形成氧化物或氢化锆，从而使包壳壁变薄。对于评估包壳结构完整性的设计基准事故，运输容器设计应说明包壳最大氧化层厚度和预期氢化物层(或边缘)厚度。包层应力计算应使用有效包壳厚度，即包壳厚度减去氧化层厚度和预期氢化层厚度。应核实包壳厚度的保守性，需要注意的是沿着燃料棒的轴向长度，氧化厚度可能是不均匀的。

　　3容器或燃料组件结构完整性分析

　　对于高燃耗乏燃料组件，若存在以下情况之一的，需要对容器或燃料组件的结构完整性进行分析。一是在干式贮存设施内贮存超过20年的情况需对容器进行分析，需要对正常、异常和事故工况下假定的不同包壳失效进行相应安全分析，确保贮存和运输能够满足法规要求[4]。正常工况是指预计会在设施正常运行过程中定期发生或频繁发生的一组事件，异常工况是指虽然不定期发生，但是预计会在设施运行的日历年内以中等频率发生的事件，事故工况包括合理预计的能在设施寿期内发生的一组不频发的事件以及假想事故情景。二是在干式贮存设施中贮存后需要运输的燃料组件，需对燃料组件的结构完整性进行分析。

　　3.1超过20年干式贮存的容器

　　针对HBF拟在干式贮存系统中贮存超过20年的情况，ISG-24[12]提供了一种证明符合法规且满足正常和异常贮存条件的可接受方式。这与当前用于LBF的方法一致，即使用来自试验容器提供的数据进行分析。然而，如果来自试验容器的数据不可用，设计者应验证希望进入下一个贮存期的HBF的初始条件，考虑纵深防御原则进行保守的安全分析。安全分析应能表明，在假设的正常和燃料失效的异常条件下，容器的热、包容、临界和屏蔽能满足监管验收准则。安全分析应使用与LBF在正常、异常和事故贮存条件下包容分析类似的方法，也就是分别考虑燃料破损比例为1%、10%和100%。在可用数据有限的情况下，应用这些破损比例进行分析，可以保证安全和纵深防御原则。这些破损比例的选取是保守的，但不强制采用这些比例进行分析。设计者也可采用其他燃料破损比例进行分析，但是需要证明其合理性。分析满足要求后，才可干式贮存超过20年。

　　3.2干式贮存后运输的乏燃料组件

　　对于干式贮存后的HBF运输，应评价运输正常条件和事故条件下燃料的结构性能。当包壳温度高于DBTT时，包壳保持较高的韧性，燃料结构分析时应该模拟包壳中仅含有周向的氢。然而，如果在运输前燃料冷却了一段时间，货包内燃料包壳温度可能比DBTT低，这种情况下，应该在结构分析中使用径向氢评价燃料在假想事故条件下9m跌落时破损情况。该数据应该具有代表性，包括包壳材料类型、氢含量、最大温度、最大压力。

　　这两种情况下，申请者应该提供DBTT的数据，并证明计算得到的包壳温度值为保守低值。当含有径向氢的包壳的机械性能数据无法得到时，可使用保守性的方法进行安全分析，也就是假设正常运输和假想事故条件下燃料具有一定的破损比例。对于正常运输条件，安全分析中热、包容、屏蔽和临界性能评价假设3%的燃料破损认为是保守的。对于假想事故条件，安全分析中热、包容、屏蔽和临界性能评价假设100%的燃料破损认为是保守的。尽管认为这些假设数值是保守的，但不是强制的，申请者可以采用其它燃料破损比例值进行纵深安全分析。分析满足要求后，才可在干式贮存后进行运输。

　　4结论与建议

　　通过对高燃耗对乏燃料包壳结构完整性以及对贮存和运输的影响分析，可以得出以下结论:(1)若想证明氢化物重组对高燃耗乏燃料包壳延性未产生不利影响，可论证包壳温度峰值始终低于CST，或者运输过程中包壳温度始终高于DBTT。(2)应结合货包减震性能、高燃耗乏燃料包壳材料性能，对高燃耗组件在运输事故条件下9m跌落进行动力学分析，判断其应力是否在屈服强度以下。(3)若干式贮存时间拟超过20年或者干式贮存后进行运输的，可以通过假定不同工况下不同的燃料破损率，进行相应安全分析，确保贮存和运输满足法规要求。建议乏燃料容器设计单位应充分考虑高燃耗乏燃料运输的操作要求和限制条件，并将其明确在操作程序中;建议尽早开展国产化包壳材料的辐照性能研究(包括韧脆转变温度、腐蚀厚度等)，为乏燃料容器设计提供参数，以及为燃料出口奠定基础。

　　参考文献:

　　[1]于世和.高燃耗压水堆堆芯物理特性研究[D].哈尔滨工程大学，2012.

　　[2]BradyD，Hanson，StevenC.Highburnupspentfueldataprojectsisterrodtestplanoverview:FCRD-UFD-2016-000063[R].2016.[3]U.S.NuclearRegulatoryCommission.Overallrequirements:10CFR72.122[S].2017.

　　[4]SpentFuelProjectOffice，U.S.NuclearRegulatoryCommission.Claddingconsiderationsforthetransportationandstorageofspentfuel:ISG-11[S].2003.

　　[5]BilloneandLiu，ANLPresentation.Dataformodelinghydridereorientationandembrittlementinhigh-burnupPWRcladding[C].ExperimentalandModelingWorkshop，2014.

　　燃料论文投稿刊物：《燃料化学学报》由中国科学院主管，中国化学会、中国科学院山西煤炭化学研究所主办 , 科学出版社出版是国内外公开发行的国家级学术类刊物。国内刊号CN：14-1140/TQ，国际刊号ISSN：0253-2409。主要刊载燃料化学、燃料化工及其基础研究的前瞻性、原始性、首创性研究成果、科技成就和进展，涵盖煤炭、石油、油页岩、天然气和生物质转化等与燃料化学相关学科的内容。